文献：不同MnO2纳米晶催化臭氧氧化去除美托洛尔和布洛芬的效率、转化和机理

不同MnO2纳米晶催化臭氧氧化去除美托洛尔和布洛芬的效率、转化和机理

1. 文章信息

标题：Catalytic ozonation for metoprolol and ibuprofen removal over different MnO2 nanocrystals: Efficiency, transformation and mechanism

中文标题：不同MnO2纳米晶催化臭氧氧化去除美托洛尔和布洛芬的效率、转化和机理

2. 文章链接

https://doi.org/10.1016/j.cep.2020.108296

3. 期刊信息

期刊名：Science of the Total Environment 785 (2021) 147328

涉及研究方向：环境科学

4. 作者信息：Yuan He a, Liangjie Wang a,b, Zhan Chen a, Bo Shen a, Jinshan Wei a, Ping Zeng b, Xianghua Wen a,⁎

a School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China

b State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

5.文中所用产品型号：3S-T3-D，3S-J5000

重点

•与β-MnO2和γ-MnO2相比，α-MnO2在水中对IBU和MET的降解活性很高；

•α-MnO2的很高活性归因于其丰富的氧空位和易还原的吸附氧；

•氧空位促进了臭氧利用率和ROS生成的增加；

•所有·OH、·O2-和1 O2在MET和IBU降解中都起着显著作用；

•根据确定的有机中间介体和通过密度函数理论计算的反应位点，提出了PPCP的降解途径

介绍

近几十年来，二氧化锰被广泛认为是催化臭氧氧化去除废水中有机污染物的催化剂。然而，很少有研究关注MnO2的构效关系和水中催化臭氧氧化机理。在本研究中，评估了MnO2的三种不同晶相（对应于α-MnO2、β-MnO2和γ-MnO2）对美托洛尔（MET）和布洛芬（IBU）的氧化反应性。发现α-MnO2含有丰富的氧空位和易还原的表面吸附氧（O2-，O-，OH-），这有助于提高臭氧利用率和很高的催化性能，IBU和MET的降解效率为99%。然后选择α-MnO2来研究很好的关键操作参数，结果催化剂用量为0.1 g/L，臭氧用量为1 mg/min，初始pH值为7。α-MnO2的引入促进了活性氧（O2-、O-、OH-）的产生，这在IBU降解中起着重要作用。根据所鉴定的有机中间体和基于密度泛函理论（DFT）计算的反应位点，提出了MET和IBU的可能降解途径。本研究加深了我们对二氧化锰催化臭氧氧化的认识，并提供了

提高工艺效率的参考。

臭氧设备

2.4. Catalytic ozonation experiments

The catalytic ozonation of MET and IBU were performed in a 500 mL glass reactor equipped with a magnetic stirrer at 25 °C. Both of MET and IBU concentration was 10 mg/L at the beginning. Ozone was generated by an ozone generator (3S-T3-D, Tonglin Technology, China). The inlet ozone concentration was 2.5 mg/L with the flow rate of 200 mL/min.Then ozone was added to the bottom of the glass reactor through an aeration head. 500 mL stock solution was prepared in the glass reactor equipped with magnetic stirrers. 0.2 g/L catalyst was added and mixed with the stock water. During the experiment, 5 mL water samples were taken every 5 min in 30 min and filtered by PTFE filters for further analysis. All the catalytic ozonation experiments were conducted in parallel under the same condition. Ozone concentrations were detected with an ozone detector (3S-J5000, Tonglin Technology, China) for gas and an ozone detector (DOZ30P, Tonglin Technology, China) for liquid phase. The solution pH was adjusted by NaOH or HCl to maintain 7.0 ± 0.5.

2.4. 催化臭氧氧化实验

MET和IBU的催化臭氧氧化在配备磁力搅拌器的500 mL玻璃反应器中在25°C下进行。MET和IBU的初始浓度均为10mg/L。臭氧由臭氧发生器（3S-T3-D，同林科技，中国）产生。入口臭氧浓度为2.5mg/L，流速为200mL/min。然后通过曝气头将臭氧添加到玻璃反应器的底部。在配备有磁力搅拌器的玻璃反应器中制备500mL储备溶液。加入0.2g/L催化剂并与原料水混合。在实验过程中，在30分钟内每5分钟取5毫升水样，用PTFE过滤器过滤以进行进一步分析。所有催化臭氧氧化实验均在相同条件下并行进行。使用臭氧检测器（3S-J5000，中国同林科技）检测气体中的臭氧浓度，使用臭氧检测器。用NaOH或HCl调节溶液pH至7.0±0.5。