摘要:首次在三元氧化催化剂YMn2O5上实现了无能耗的超低温臭氧分解。在−40℃的低温条件下,YMn2O5氧化物催化臭氧分解的转化率为29%(反应速率为1534.2 μmol g−1 h−1),升温至−5℃时,转化率迅速达到100% (5459.5 μmol g−1 h−1)。
该催化剂的低温性能优于已有报道的臭氧分解催化剂。结构表征和元素价态表征证实,室温反应100 h后,YMn2O5仍保持不变,表明该催化剂具有良好的耐久性。
O2-TPD (o2 -temperature-程控解吸)结果表明,活性位点是表面与单配位氧结合的Mn3+位点。结合原位拉曼测量和密度泛函理论计算,我们发现臭氧在YMn2O5上的分解反应的势垒仅为0.29 eV,遵循ley - Rideal (E - R)机制,并伴有中间O2 -解吸的限速步骤。低阻隔很大限度地减少了中间产物的积累,即使在超低温下也能实现O3的快速分解。从根本上说,低对称性三元氧化物中适度的Mn−O键强度对于在表面产生单配位的活性物质至关重要,这些活性物质负责低温下有效的臭氧降解。
来源:Ozone Decomposition below Room Temperature Using Mn-based Mullite YMn2O5 | Environmental Science & Technology (acs.org)
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c08922